塞，骑士队首先在总场数先落后0比2，最后反胜4比2。詹姆斯在第五场比赛表现出色，个人取得48分，尤其在比赛后段表现神勇，包办队中最后的30分中的29分。最后在两次加时后，击败了活塞骑士队历史上首次取得nba东部联盟冠军。在总决赛中，对手是圣安东尼奥马刺，骑士被马刺连续四场击败，而詹姆斯在总决赛中面对防守专家鲍文特殊照顾下表现不尽如人意，四场下来平均得分为是220分、70个篮板及68个助攻。但其命中率仅为356，且错过了多次最后一击的机会。但纵观整个季后赛中，詹姆斯表现已经不错，平均取得251分、80个篮板及81个助攻。成为第一位骑士队非后卫球员连续8场比赛至少有7次助攻。
2007年——2008年：詹姆斯连续4年入选东部联盟全明星，在nba全明星赛上阵。他成为比赛中的最有价值球员，以27分、8个篮板、9个助攻、2个抢断及2个盖帽协助东部联盟；以134-128击败西部联盟。2008年2月27日，詹姆斯在对波士顿凯尔特人的比赛中，取得了个人生涯的第10，000分。他仅以23岁59天，成为最年轻达成10，000分的球员（旧记录是科比·布莱恩特的24岁159天），此外他花了368场完成10，000分，是nba第九最快的记录。3月21日对多伦多猛龙的比赛中，取得29分，取代布拉德·多赫蒂成为骑士队总得分最高的球员，以10414分超过多赫蒂的10389分。赛季结束后詹姆斯成为2007-08球季常规赛平均得分最高的球员，不过在常规赛vp评选中不敌科比·布莱恩特、克里斯·保罗和凯文·加内特之下得第四。但成为了nba2007-2008赛季的得分王。詹姆斯以45胜37负成绩带领球队晋身季后赛，在第一轮面对华盛顿奇才，以总场数4比2击败对手。在第二轮面对拥有三巨头的波士顿凯尔特人，詹姆斯带领骑士队迫使凯尔特人进入第七场比赛，遗憾在第七场中惜败以总场数3比4负于对手未能再进一步。
2008——2009年：2月4日作客对纽约尼克斯的赛事中，詹姆斯几乎完成自1975年贾巴尔以来个人得分超过50分的三双，在比赛中取得52分、11次助攻及9个篮板。原本赛后的统计是抓到10个篮板，但之后修正为9个篮板。在3月10日至13日，詹姆斯连续三场赛事取得三双成绩。3月25日骑士队击败新泽西篮网后，协助球队取得自成立以来最好的成绩。凭借2008——2009赛季出色的表现詹姆斯成为常规赛最有价值球员，他本人也成为即2001年的艾弗森后，2001-2009年9年来第一个出自东部的vp。季后赛中的骑士队以不败的姿态以4比0先后击退底特律活塞队及亚特兰大鹰队率先晋身东部决赛，对手是奥兰多魔术队，但是第一场比赛就遭到魔术队顽强反击，希度·特克格鲁最后关头命中关键球，随后助攻刘易斯确立领先。此役更被特科格鲁拿下15分14次助攻。第二场比赛，魔术与骑士战斗到最后关头，特科格鲁突破后左侧跳投命中；詹姆斯在最后1秒面对特科格鲁起手射进一球三分球，以96-95反胜，在总场数追平1比1。这个系列赛里詹姆斯的表现已经无可挑剔，打出了场均385分（487命中率）83篮板8助攻恐怖数据。但最终骑士还是以总场数2比4负于魔术，未能晋身总决赛。
2009——2010年：詹姆斯连续六次参加nba全明星赛，更连续三年取得250万票。2月18日取得43分、13个篮板及15次助攻，最后116-118惜败丹佛掘金。这是自1962年2月13日奥斯卡·罗伯逊以来首次有球员在单场比赛取得40分、13个篮板及15次助攻。詹姆斯带领骑士以61胜的战绩再次笑傲全联盟，他也蝉联了这个赛季的常规赛v